Estampe miniature utilisant diverses techniques, l’ex-libris est généralement collé en début de livre pour en indiquer le propriétaire. Si l’ex-libris gravé naît en Allemagne vers 1450, il faut attendre le milieu du XIXe siècle pour qu’il connaisse un renouveau : considéré comme une forme d’art, il devient alors objet de collection. Il témoigne, de manière originale, des goûts et de la personnalité de chaque individu. Des sociétés de collectionneurs se constituent à travers l’Europe entière, comme par exemple l’A.B.C.D.E. (Association Belge des Collectionneurs et Dessinateurs d’Ex-Libris), créée en 1909 sous la direction de l’artiste bruxellois Louis Titz. Le premier graveur belge à avoir réalisé des ex-libris modernes est Félicien Rops : il en aurait produit une trentaine. D’autres artistes s'intéressent également à cette nouvelle forme artistique : citons Fernand Khnopff, Adrien de Witte, Louis Titz et Armand Rels. Mais ce sont les Liégeois Auguste Donnay, Emile Berchmans et Armand Rassenfosse qui, très rapidement, se distinguent par leur importante production d’ex-libris.

Singulière de par sa nature et sa rareté, la collection d’ex-libris que conserve le musée est celle constituée par Marie Rassenfosse, épouse d’Armand Rassenfosse, et léguée à l’Université par leur fils André de Rassenfosse. Composée de près de 10 000 pièces provenant du monde entier (divers pays d’Europe mais aussi Australie, Russie, Argentine, États-Unis...), elle témoigne non seulement d’une époque, mais également du réseau social des époux Rassenfosse.

Suivant les conseils prescrits par les associations de collectionneurs et par la littérature spécialisée, Marie Rassenfosse avait soigneusement classé ses ex-libris par pays, après les avoir collés sur du papier. Aux milliers d'ex-libris belges et étrangers, se joignent ceux gravés par Armand Rassenfosse. Outre les différents tirages de l'artiste, ce fonds comprend également les épreuves d'état, les dessins préparatoires, certains calques ainsi qu'une vingtaine de matrices.

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